浙江大學：二維碲化物異質結構中的異常相變
日期：2022-03-25
相變隨機存取存儲器（Phase-change random-access memory，PCRAM）是具有潛力的新一代非易失性存儲器，是業界、學界的研究熱點。PCRAM顯著的特性在于高操作速度且數據非易失性：高溫（600-700 K）下，相變存儲材料可實現納秒乃至亞納秒級高速晶化，而在室溫下，非晶態數據可實現十年以上的穩定保持。
相變異質結對于克服傳統相變隨機存取存儲器中限制多位存儲和并行計算的低精度瓶頸具有很大的潛力。浙江大學田鶴老師課題組和合作單位利用原位電子顯微學方法，結合理論計算，揭示了Sb2Te3/TiTe2相變異質結結構在電脈沖驅動下的有序-無序相變微觀過程。研究發現，與塊狀單片Sb2Te3相比，受限Sb2Te3亞層的結構轉變路徑和動力學發生了巨大的變化，導致非晶弛豫明顯受到抑,制，晶化隨機性顯著降低，這對于快速、準確的器件操控非常有意義。該工作為研究二維相變電子器件的工作機制提供了直接觀測證據和見解。研究成果以“Unusual phase transitions in two-dimensional telluride heterostructures”為題目發表在《Materials Today》上，湖南大學劉杰教授，深圳大學材料學院饒峰教授，浙江大學田鶴教授為共同通訊作者，浙江大學博士生王旭是該論文的共同第,一作者。
原位鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1369702122000426
圖1 實驗方法
本次研究中使用澤攸科技（ZepTools）的PicoFemto?原位TEM-STM測量系統在透射電鏡內搭建了原位測試平臺。
圖2 In situ TEM observation
原位電子顯微學實驗裝置示意圖。從鎢針尖,端到相變材料樣品端的電壓脈沖可以誘導Sb2Te3晶體相和非晶體相的可逆轉換。
圖3 3D phase change in monolithic Sb2Te3
為了驗證實驗方法的可行性，研究人員首先研究了晶體化的Sb2Te3。他們利用尖,端數十納米到百納米的鎢針尖去傳遞電脈沖信號到到相變材料樣品，來模擬相變隨機存儲器件的編程過程。沿C軸的六方相的Sb2Te3晶體樣品（b）在RESET脈沖（5V，30ns）的作用下，完全變成了無定形狀態(d)，然后在另外一個SET（3V，30ns）脈沖作用下原本已經非晶化的區域有多個小晶粒出現。此外，在圖f中他們觀察到電脈沖在晶體化的樣品中產生的一個蘑菇狀的無定形區域，在無定形區域和六方相區域之間的位置他們發現有巖鹽結構新相產生。隨后利用電脈沖對該區域進行了操控。
圖4 2D crystallization in PCH
隨后研究人員集中研究了Sb2Te3/TiTe2 相變異質結樣品。上圖展示的是，初始的相變異質結結構（a）和RESET電脈沖（3.5V,30ns）作用之后的Sb2Te3亞層非晶化的圖像，以及SET電脈沖（2V，30ns）作用導致的Sb2Te3亞層再結晶之后的圖像，（b-f）為相應的電子衍射花樣照片。
綜上：研究人員利用原位高分辨電子顯微學手段在相變異質結中觀察到了電脈沖驅動的二維有序-無序相變過程。證明了相變異質結中的約束作用在引導二維尺度的相變行為中起著決定性的作用:非晶弛豫被顯著抑,制，晶形核和生長的隨機性也被大大降低。研究人員利用直接高分辨率實驗證據，結合理論分析，闡明了之前不清楚的機制：為什么相變異質結器件能夠實現高精度和高速操作。研究人員認為從納米尺度調控相變動力學一直是一個有趣的話題，如何實現超小型化相變隨機存取存儲器的超低非晶化能量和超長循環耐力方面，仍需要類似的原位研究。
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作者：澤攸科技